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Adv. Sci.:轴向O配体调节Zn
发布日期:2024-02-29 12:04    点击次数:113

氧还原反应(ORR)作为一种基本和关键的半反应,在多种绿色能量转换和存储设备(包括金属-空气电池和燃料电池)中起着关键作用。Pt基材料被认为是高活性的电催化剂,可以提高ORR过程的缓慢动力学。然而,Pt基材料的稀缺性和长期耐久性不足限制了它们的广泛应用。因此,开发具有高活性和稳定性的低成本非贵金属催化剂已引起广泛关注。近日,中山大学王成新、崔浩和李岩等提出了一种产生轴向配位O的策略,来改善ZnN4对ORR的效能。

具体而言,首先,从理论上讨论了Zn-N4-O的可能结构模型和相应的ORR性能。计算结果表明,轴向O配位可以诱导电子转移从Zn中心到邻近原子,并实现电子离域化,从而优化*OH的吸附强度,降低速率决定步骤(RDS)的能垒,从而提高ORR性能。为了验证理论计算结果,利用离子液体辅助熔盐模板法构建了具有四个面内N配体和一个轴向O配体的五重配位单原子Zn位点(Zn-N4-O)。轴向O配体工程引发了Zn-N4平面结构向Zn-N4-O非平面结构的几何转变,从而调整了中心Zn位的电子结构。

实验结果表明,在0.1 M KOH中,Zn-N4-O SAC的ORR活性显著提高,半波电位为0.884 V,优于Zn-N4 SAC(0.817 V)和商业Pt/C (0.855 V)。更重要的是,Zn-N4-O SACs具有较高的内在ORR活性,其转换频率(2.66 e-1 site-1 s-1)高于Zn-N4(0.09 e-1 site-1 s-1)。

此外,在进行了10000次循环加速耐久性试验后,Zn-N4-O的ORR活性没有发生明显的下降;利用Zn-N4-O SACs组装的锌-空气电池的峰值功率密度为182 mW cm-2,并可连续工作至少160 h,证明Zn-N4-O具有超高稳定性。综上,这项工作不仅为单原子催化剂的微环境调控提供了策略,而且指导了用于能量转换和储存装置的高效电催化剂的合理设计和开发。

Axial Oxygen Ligands Regulating Electronic and Geometric Structure of Zn-N-C Sites to Boost Oxygen Reduction Reaction. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202302152

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